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藤田 善貴
JAEA-Review 2023-010, 108 Pages, 2023/08
Tc(テクネチウム-99m)は核医学検査薬として最も多く使用されているラジオアイソトープであり、親核種であるMo(モリブデン-99)から生成される。Moの大部分はウランの核分裂生成物の一つとして生成されるが、近年、核セキュリティや核不拡散の観点からウランを用いないMo製造方法が望まれている。その方法の一つが、Moに中性子を照射する(n,)法である。しかし、この方法で生成されるMo比放射能は極めて低いため、MoからTcを分離濃縮する装置であるMo/Tcジェネレータへ適用するには、Mo吸着材として使用されるアルミナ(AlO)のMo吸着およびTc溶離性能の向上が必要である。そこで本論文では、(n,)法を利用したMo/Tcジェネレータの実用化のため、アルミナの性能向上に有効なパラメータを解明し、低比放射能のMoに適用可能性のあるアルミナカラムの開発に貢献することを目的とする。本研究では、始発原料の異なるアルミナを作製し、Mo/Tcジェネレータ用のMo吸着材としての適用性を評価した。アルミナの結晶構造および比表面積がMo吸着特性へ及ぼす影響を明らかにするとともに、アルミナの表面分析結果に基づきMo吸着機構を解明した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoOを使用してTc溶離特性およびTc溶液の品質を評価し、現行のジェネレータを想定したアルミナカラムの試験結果からジェネレータへの適用可能性のある新たなカラム形状を提案した。これらの結果は、(n,)法を利用したジェネレータの実用化のためのアルミナカラムの開発に貢献する。
藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(AlO)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAlO試料から得られるTc溶液の品質を評価してきたが、溶液中へのMo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAlO試料を充填し、Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施してTc溶液の品質を評価した。以前実施した、AlO試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAlOカラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減によりMo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数:3 パーセンタイル:44.61(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlOを準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[Mo]MoOを用いて、Mo吸着/Tc溶離特性を調べた。Moを含むpHの異なる溶液中でAlOにモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAlOのMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAlOのTc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、Mo吸着及びMo脱離特性はAlOの比表面積に影響され、Tc溶離特性はAlOの結晶構造に影響されることが示唆された。
Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.
Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03
被引用回数:15 パーセンタイル:54.71(Chemistry, Multidisciplinary)ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト(-AlOOH)およびガンマ-アルミナ(-AlO)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる-AlOOHおよび-AlOナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型-AlOOHおよび-AlO多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの-AlOOHおよび-AlOナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型-AlO多層ナノシートは33.140.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。
Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10
被引用回数:44 パーセンタイル:79.55(Chemistry, Multidisciplinary)放射化法におけるMoは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 武内 伴照; 中野 寛子; 堀 順一*; 末松 久幸*; 井手 広史
no journal, ,
Mo製造方法に関して、高濃縮ウランの利用低減や核分裂生成物の処理等の観点から放射化法((n, )法)による研究開発を進めている。(n, )法で生成されるMoの比放射能は極めて低いため、Mo/Tcジェネレータに適用するには、Mo吸着容量の大きなアルミナが不可欠である。また、得られるTc溶液は放射性医薬品基準で定められた基準値を満たす必要がある。本研究では、原料の異なる3つのアルミナを、現行のジェネレータに使用されている形状のカラムと細長い形状のカラムにそれぞれ充填して、カラム形状がTc溶液の特性に及ぼす影響を調べた。その結果、細長いカラム形状は、Mo添加量の少ない条件と同等のMo/Tc比が得られることを明らかにし、カラム形状の最適化によりMo吸着容量を向上しつつTc溶液の品質改善できる可能性を見出した。
福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦
no journal, ,
放射化法を利用したTc国産化では、生成されるMo量が少ないため放射化Mo溶液から十分な量のTcを抽出するには、多量のMoを吸着することが必要である。本研究の目的は、より高い吸着能を持つMo吸着材を開発することである。抽出液の安全性を担保するためには既存の吸着材アルミナの性質を変えないことが望ましく、Mo吸着能を高めるためアルミナ粒子の比表面積を増やす方法を検討した。その方法としてメソポーラス加工に着目し、シリカアルミナ複合体、ソルボサーマル法によるアルミナ粉末のエタノール処理、TiOを混入させたAlO-TiOの3通りの方法でメソポーラスアルミナを作製した。Mo吸着能は、シリカアルミナ複合体で16.8mg/g、ソルボサーマル法で56.2mg/g、AlO-TiOで44.5mg/gといずれの方法でも従来法の約10mg/gより高く、特にソルボサーマル法で最も優れたMo吸着能を示した。この結果からメソポーラス加工を応用することで、吸着材の性質に大きな変化を加えることなくMo吸着能を高められることが明らかとなった。またいずれの方法においても、Mo吸着能はアルミナの焼成温度およびMo溶液のpHに依存した。
福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦
no journal, ,
Tcは放射性医薬品として最も多く使用されるが、その親核種であるMoを日本では100%輸入に依存している。そこで、Mo/Tcの国産化を目的に、放射化法を用いたMo製造に関する研究を進めている。放射化法で生成されるMo比放射能は極めて低いため、Mo/Tcジェネレータへの適用にはMo吸着容量の多い吸着材が必要である。放射性医薬品基準においてMo吸着材はアルミナと定義されていることから、高い吸着容量を持つアルミナの開発としてメソポーラス加工に着目した。本研究では、シリカアルミナ複合体、ソルボサーマル法によるアルミナ粉末のエタノール処理、TiOを混入させたAlO-TiOの3通りの方法でメソポーラスアルミナを作製した。その結果、いずれの方法でも従来のアルミナよりも高いMo吸着容量を示した。
Hu, X.; 鈴木 達也*; Wang, X.*; Wang, H.*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦
no journal, ,
テクネチウム-99m (Tc)は核医学画像診断に最も広く使用されている放射性核種であり、モリブデン-99 (Mo)の放射性崩壊から生成される。本研究は、カラムクロマトグラフィーによるTcとMoの分離への応用を目的として、SnClにSbCl, WOCl, WO, TiClを1:1で組合せて合成した4つの無機イオン交換体のMoとTcのKd(分配係数)値を比較および評価した。Tcの代替元素としてReを使用し、Mo濃度およびRe濃度をそれぞれ4ppmに調製したpH2から12の溶液中でバッチ試験による吸着実験を実施した。その結果、4つすべてのイオン交換体で良好な選択性と比較的高いKd値を示し、SnCl-TiClが最も高いKd値を示すことを明らかにした。